Enzymatische Cellulosehydrolyse mithilfe Ionischer Flüssigkeiten

Der Exzellenzcluster “Tailor-Made Fuels from Biomass" (http://www.fuelcenter.rwth-aachen.de) erforscht in einem interdisziplinären Ansatz an optimierten Syntheserouten hin zu Biomasse-basierten synthetischen Kraftstoffen. Ein Schlüssel für die Nutzung von Biomasse als Rohstoff ist die effiziente Hydrolyse von Cellulose mit Cellulasen (Abbildung 1). Eine Reihe unterschiedlicher Enzyme wirken gleichzeitig bei der Cellulosehydrolyse. Ihre Effizienz wird durch die Biomassevorbehandlung beeinflusst. Eine vielversprechende Methode ist die Vorbehandlung durch ionische Flüssigkeiten (IL), die Cellulose und sogar Holz effektiv bei mäßigen Temperaturen lösen und dadurch Cellulose für die Enzyme zugänglicher machen.

In dieser Arbeit wird die effektive Cellulosevorbehandlung untersucht mit der sich ergebenden Wechselwirkung von Cellulose, ionischem Lösungsmittelsystem und Cellulase. Insbesondere zielt das Projekt auf das mechanistische Verständnis der Kinetik der Einzelenzyme und der resultierenden synergistischen Effekte, um das Reaktionssystem zu optimieren. Online-Messtechniken, wie Streulicht und Fluoreszenz ermöglichen den Einsatz schneller Screeningmethoden, um das Auflösen von Holz und Enzymaktivität im µL-Maßstab zu untersuchen. Innovative Analysemethoden, wie Größenausschlusschromatographie in Zusammenwirkung mit Mehrwinkellichtstreuung ermöglichen die Bestimmung der absoluten Molekulargewichtsverteilung der Celluloseketten. Änderungen der Cellulosekettenlängen während der enzymatischen Hydrolyse erlauben die Herleitung mechanistischer Kinetischer Modelle der Enzymreaktion auf Basis von Populationsbilanzen.

 

Abbildung 1: Schema des synergistischen Celluloseabbaus durch Mischungen von Cellulasen.

 

Veröffentlichungen

Philip Engel, Susan Krulll, Bianca Seiferheld, Antje C. Spiess. Rational approach to optimize cellulase mixtrues for hydrolysis of regenerated cellulose containing residual ionic liquid. Bioresource Technology, 2012, 115, 27-34.

Philip Engel, Radoslav Mladenov, Helene Wulfhorst, Gernot Jäger, Antje Spieß: Point by Point Analysis: How Ionic liquids effect the enzymatic hydrolysis of native and modified cellulose. Green Chemistry, 2010, 12, 1959–1966

Robert Huber, Helene Wulfhorst, Lukas Maksym, Regina Stehr, Martin Pöhnlein, Gernot Jäger, Antje Spieß, Jochen Büchs: Screening for enzyme activity in turbid suspensions with scattered light. Biotechnology Progress, 2011, 27(2), 555-561

Gernot Jäger, Zhuojun Wu, Kerstin Garschhammer, Philip Engel, Tobias Klement, Roberto Rinaldi, Antje Spieß, Jochen Büchs: Practical screening of purified cellobiohydrolases and endoglucanases with alpha-cellulose and specification of hydrodynamics. Biotechnology for biofuels, 2010, 3:18

Gernot Jäger, Helene Wulfhorst, Erik Zeithammel, Eftimia Elinidou, Antje Spieß, Jochen Büchs: Screening of cellulases for biofuel production: Online monitoring of the enzymatic hydrolysis of insoluble cellulose using high-throughput scattered light detection. Biotechnology Journal, 2011, 6(1), 74-85

Roberto Rinaldi, Philip Engel, Jochen Büchs, Antje Spieß, Ferdi Schüth: An integrated catalytic approach to fermentable sugars from cellulose. ChemSusChem, 2010, 3(10), 1151-1153

Helene Wulfhorst, Gernot Jäger, Efthimia Ellinidou, Jochen Büchs, Antje Spieß: Charakterisierung von Cellulasepräparationen mittels Streulicht. Chemie Ingenieur Technik, 2010, 82(1-2), 117-120

Philip Engel, Benjamin Bonhage, Douglas Pernik, Roberto Rinaldi, Patrick Schmidt, Helene Wulfhorst, Antje Spieß: Population balance modelling of homogeneous and heterogeneous cellulose hydrolysis. In: E.N. Pistikopoulos, M.C. Georgiadis, A.C. Kokossis (Eds.): European Symposium on Computer-Aided chemical engineering (ESCAPE), 2011, 25, 1316-1320

Patent

Ferdi Schüth, Roberto Rinaldi, Philip Engel, Jochen Büchs, Antje Spieß: Verfahren zur Hydrolyse von Celluloserohstoffen. DE 10 2009 016 001 A1 2010.10.07