Advanced chromatographic methods for lignin characterization

  • Verbesserte chromatographische Methoden zur Lignincharakterisierung

Jestel, Tim Alexander; Spieß, Antje Christine (Thesis advisor); Jupke, Andreas (Thesis advisor); Schwaneberg, Ulrich (Thesis advisor)

Düren : Shaker Verlag (2020)
Buch, Doktorarbeit

In: Berichte aus der Verfahrenstechnik
Seite(n)/Artikel-Nr.: XV, 158 Seiten : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

Moderne Bioraffinerien nutzen erneuerbare Rohstoffe, wie zum Beispiel lignocellulosehaltige Biomasse, für eine nachhaltige Produktion von Kraftstoffen und Chemikalien. Effiziente Lignocelluloseverwertungsprozesse beinhalten normalerweise einen thermischen- oder elektrochemischen Ligninabbauprozess. Neben komplexen Produktmischungen sowie geringen Ausbeuten der Zielprodukte, stellen fehlende geeignete analytische Methoden für eine qualitative und quantitative Beurteilung der Ligninabbauprozesse die größten Herausforderungen beim Ligninabbau dar. Ziel dieser Arbeit war die Verbesserung und Entwicklung von chromatographischen Methoden für die Analyse von Lignin in Ligninverwertungsprozessen. Um Lignin in unbehandelter Biomasse zu analysieren, wurde eine bereits existierende Methode basierend auf Hochdurchsatz Anionenaustauschchromatographie mit gepulster amperometrischer Detektion um die Möglichkeit zur Detektion von Fermentationsinhibitoren, wie z.B. Aldehyden und Alkoholen aus Lignin, erweitert. Größenausschlusschromatographie (GPC) ist die Standardtechnik, um das Molekulargewicht von Lignin während des Abtrenn- und Abbauprozesses zu bestimmen. In dieser Arbeit wurden sekundäre Separierungseffekte, wie z.B. Säuleninteraktion oder Ligninassoziation, durch Zugabe von Additiven zum GPC Eluenten verringert. Flüssigkeitschromatographie gekoppelt mit Elektrosprayionisation-Quadrupol-Flugzeitmassenspektrometrie (LC-ESI-Q-ToF-MS) wurde genutzt um eine Modifikation der Ligninoberfläche als zugrundeliegenden Mechanismus der Lignocellulosebehandlung mit Laccasen in Kombination mit dem Mediator 1-Hydroxybenzotriazol zu identifizierenn. Außerdem wurde Kraft-Lignin elektrochemisch depolymerisiert und resultierende Abbauprodukte, wie z.B. Carbonsäuren, wurden mittels LC-ESI-Q-ToF-MS detektiert und quantifiziert. Um eine einfachere Analyse von komplexen Ligninabbauprozessen zu ermöglichen, wurden GPC und LC-ESI-QToF-MS gekoppelt. Mit Hilfe der neuen Methode konnte das Molekulargewicht von Lignin, sowie die Ligninabbauprodukte in einem einzigen Schritt untersucht werden, ohne arbeitsintensive Probenvorbereitungs- und Verdünnungsschritte. Insgesamt wird die Wichtigkeit von effizienten und exakten analytischen Methoden für die Ligninanalyse während des gesamten Bioraffinerieprozesses in dieser Arbeit hervorgehoben. Durch die Verbesserung existierender Analytik sowie die Kopplung von Methoden konnten erste wichtige Schritte zu einer vereinfachten und umfangreicheren Ligninanalyse gemacht werden. Speziell die Kopplung von Methoden birgt großes Potenzial, um die Vorteile verschiedener Techniken zu verbinden und somit ein besseres Verständnis von Lignin zu generieren.

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