Artificial oscillating membrane systems

  • Artifizielle oszillierende Membransysteme

Bell, Daniel Josef; Wessling, Matthias (Thesis advisor); Liauw, Marcel (Thesis advisor)

Aachen (2021)
Buch, Doktorarbeit

In: Aachener Verfahrenstechnik series - AVT.CVT - chemical process engineering 16 (2021)
Seite(n)/Artikel-Nr.: ix, 156 Seiten : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Kurzfassung

Lebende Zellen sind in der Lage, durch die Kombination von selektivem Transport und biochemischen Reaktionen selbstregulierte oszillierende Prozesse zu generieren. Die Nachbildung dieser Prozesse in lebensähnlichen synthetischen Systemen ist von besonderem Interesse, um ein tieferes Verständnis für den Übergang von synthetischen Materialien hin zu lebenden Systemen zu erhalten. Einige wenige makroskopische synthetische Membranen sind in der Lage, oszillierendes Verhalten unter spezifischen Prozessbedingungen zu zeigen. Stimuli-sensitive Polymere stellen eine vielversprechende Materialklasse für die Synthese von lebensähnlichen Materialien dar. Responsive Polymere wurden erfolgreich an oszillierende Reaktionen gekoppelt, die zu periodischen Veränderungen innerhalb des Polymers führen. Diese Oszillationen im so genannten "slaved mode"sind jedoch nicht vergleichbar mit dem Oszillationsprinzip in biologischen Systemen, da die Polymere nur passiv dem Rhythmus der Reaktion folgen. Darüber hinaus verlaufen diese Oszillationen in der Regel unter nicht physiologischen Bedingungen. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung von oszillierenden pH-responsiven Hydrogelmembranen. Hierbei werden Oszillationen in einem sogenannten "synergistic mode"unter milden Bedingungen durch die Rückkopplung zwischen der stimuli-responsiven Permeation von Glukose und der räumlich begrenzte enzymatische Umsetzung generiert. Das übergeordnete Ziel dieser Arbeit stellt die Entwicklung eines oszillierenden miniaturisierten zellähnlichen Systems da. Die Analyse der Wechselwirkungen zwischen der pH-responsiven Permeabilität der Membran, der enzymatischen Reaktion und den Protonen entfernenden Prozessen heben die Bedeutung der Balance zwischen den einzelnen Systemteilen für das Auftreten von Oszillationen hervor. Unter optimierten Bedingungen konnten Oszillationen über 60 Stunden beobachtet werden. Monodisperse, poröse und pH-responsive Mikrosphären wurden erfolgreich über einen strömungschemischen Ansatz synthetisiert.Die responsive Permeabilität der Hydrogelmatrix, welche das Enzym umgibt, konnte hierbei für die Kontrolle des Reaktivitätszustands eingesetzt werden. Die Kontrolle der enzymatischen Reaktion durch die stimuli-responsive Permeation von Glukose stellt den ersten Schritt zu oszillierenden Hydrogelsphären dar. Der letzte Teil der Arbeit beantwortet die Frage, ob es möglich ist, Oszillationen mit enzymhaltigen Hydrogelsphären zu realisieren. Die Untersuchung der Eigenschaften der Hydrogelsphären in Verbindung mit einer modellbasierten Betrachtung konnte zeigen, dass die entwickelten Sphären alle Voraussetzungen erfüllen, um oszillierende Quell- und Expansionszyklen zu durchlaufen. Die modellgestützte Untersuchung konnte aufzeigen, dass das System am Punkt der Oszillationen intrinsisch empfindlich wird. Experimentelle Untersuchungen konnten ein oszillierendes Verhalten unter einer konstanten Zufuhr einer Glukoselösung bei 37 °C zeigen. Dies beweist die generelle Machbarkeit eines miniaturisierten oszillierenden Hydrogelsystems, welches in einem synergistischen Modus unter genau kontrollierten Bedingungen arbeitet.

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