Membrane separation processes for argon plasma gas recovery

Harlacher, Thomas; Wessling, Matthias (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2014)
Doktorarbeit

Kurzfassung

Bei der Nutzung eines thermischen Plasmareaktors zur kontinuierlichen Herstellung von Siliziumkarbid wird ein aus Argon und Wasserstoff bestehendes Gasgemisch als Plasmagas eingesetzt. Da bei der Keramiksynthese Kohlenstoffmonoxid als Nebenprodukt anfällt, ist eine Gasabtrennung notwendig, bevor das Plasmagas wiederverwendet werden kann. Die Nutzung eines membranbasierten Prozesses für diese Trennaufgabe wurde im Rahmen dieser Dissertation untersucht. Auf Basis einer experimentellen Charakterisierung der Trennleistung kommerzieller Polymermembranen hinsichtlich verschiedener Gasgemische wurde eine Prozess-Route bestehend aus einer Wassergas-Shift-Reaktion mit anschließender Gastrennung für eine weitere Prozessentwicklung ausgewählt. Ein Gaspermeationsmodell wurde mit Hilfe von experimentellen Daten validiert und für Prozesssimulationen verwendet. Der durch die Wassergas-Shift-Reaktion entstandene Wasserstoff und das Kohlenstoffdioxid sollen mittels Membranen abgetrennt werden. In einem zweistufigen Membranprozess ermöglichen der Einsatz verschiedener Membranmaterialien (Polyimid, PEO-basiertes Polyactive) und die Anpassung der Membranflächen in den beiden Stufen eine unabhängige Einstellung der Wasserstoff- und Kohlenstoffdioxidkonzentrationen im Produktstrom. Nach Ausgleich der bei der Gasaufbereitung auftretenden Argonverluste werden die für das Plasmagas vorgegeben Randbedingungen eingehalten. Zusätzlich zu den Membranprozessen wurden Hybridprozesse, bestehend aus einer konventionellen CO2-Abscheidung und einer Membraneinheit, untersucht. Bei der technisch-ökonomische Bewertung der verschiedenen Prozesse wiesen der zweistufige Membranprozess und ein aus chemischer Absorption und Membranstufe bestehender Hybridprozess die höchsten Potentiale auf. Da der Gasstrom nach der Wassergas-Shift-Reaktion wasserdampfgesättigt ist, wurde zusätzlich der Einfluss des Wasserdampfes auf die Membrantrennleistung untersucht. Hierzu wurde das Simulationsmodell erweitert und mit experimentellen Daten aus Messungen mit wasserdampfgesättigten Feedströmen validiert. Je nach Feeddruck wurde ein bis zu 50% erhöhter Membranflächenbedarf festgestellt, wohingegen die erzielbare Argonausbeute unverändert blieb.

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