Investigation of immobilized liquid membranes for gas and vapor separations based on asymmetric inorganic supports and non-volatile liquids

  • Untersuchung von immobilisierten Flüssigmembranen für Gas- und Dampftrennungen basierend auf asymmetrischen anorganischen Trägern und nicht-flüchtigen Flüssigkeiten / Florian Felix Krull

Krull, Florian Felix; Melin, Thomas (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2008)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2008

Kurzfassung

Gegenstand der vorliegenden Arbeit sind Untersuchungen an immobilisierten Flüssigmembranen (engl. Immobilized Liquid Membranes - ILM) für Gas- und Dampfseparationen auf Basis der ionischen Flüssigkeit [BMIM][Tf2N] (engl. Ionic Liquid - IL) in keramischen asymmetrischen Kapillarträgern. Anhand einer detaillierten Aufarbeitung der vorhandenen Literatur der letzten 16 Jahre, zeigt sich, dass die zuvor genannte Materialkombination stabilere Flüssigmembranen im Gegensatz zu den standardmäßig verwendeten Polymerträgern und schwer-siedenden Flüssigkeiten verspricht. Als Alternative zu gemeinhin angewandten manuellen ex-situ Präparationsmethoden von ILM, wird in der vorliegenden Arbeit eine neuartige kontinuierliche in-situ Präparationmethode entwickelt. Diese Methode ermöglicht eine vereinfachte Präparation von ILM auf Basis sauerstoff- und feuchteempfindlicher Flüssigkeiten und stellt damit einen weiteren Schritt hin zur industriellen Anwendung von ILM dar. Als notwendiges Hilfsmittel für die in-situ Präparation wird die kapillare Benetzungskinetik der porösen Träger mittels dreier Methoden experimentell untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden erfolgreich über einen auf der sog. Washburn-Gleichung basierenden Ansatz modelliert. Die ursprüngliche Washburn-Gleichung ist zur Beschreibung von Benetzungsvorgängen in Kapillaren Anfang der 1920er Jahre entwickelt worden. Insgesamt werden zwei unterschiedliche Träger-Typen (hydrophob und hydrophil mit jeweils zwei unterschiedlichen Porengrößen in der aktiven Schicht) mit zwei Flüssigkeiten (Ionische Flüssigkeit [BMIM][Tf2N] und Silikonöl als gut stofflich dokumentierte Referenzflüssigkeit) untersucht. Die neuartige in-situ Präparationsmethode wird im Vergleich zu einer manuellen, d.h. ex-situ Präprationsmethode untersucht. Diese ex-situ Methode ermöglicht die Präparation von stabilen ILM ohne jegliche Vorbehandlung der verwendeten ionischen Flüssigkeit und des Trägers. Allerdings liegen hier keine Informationen zur realen Flüssigmembrandicke vor und es besteht keine Möglichkeit der gezielten Einstellung. Dahingegen ermöglicht die in-situ Präparation eine kontrollierte Herstellung von ILM mit definierter Membrandicke. Während der in-situ Präparation limitiert ein auf der Lumenseite des Trägers verbleibender Flüssigkeitsfilm die minimal erreichbare ILM-Dicke. Ein auf der klassischen Fallfilm-Theorie basierendes Modell berechnet den Austrag des Films aus dem Träger und berücksichtigt den Einfluss dieses Films auf die Membrandicke. Entsprechend erlaubt das vorgestellte Gesamtmodell zur Membranherstellung eine Herstellung von ILM mit definierter Dicke. Im letzten Kapitel der vorliegenden Arbeit wird ein mathematisches Modell zur Beschreibung der simultanen Dampfseparation einer Propen/Propan-Mischung und der katalytischen Umsetzung von Propen zu Hexenen innerhalb der ILM präsentiert. Entsprechend der Untersuchungen von Eichmann (Marcus Eichmann: Zweiphasige Dimmerisierung von Propen und 1-Buten mit ionischen Flüssigkeiten, Dissertation RWTH Aachen, 1999) wird eine Reaktion pseudo-erster Ordnung für die Propen-dimerisierung angenommen. Zur Evaluation des Modells werden nicht-reaktive Propen/Propan Separationsexperimente durchgeführt, bei denen sowohl in-situ als auch ex-situ präparierte ILM zum Einsatz kommen. Es werden zwei Parameterstudien der katalytisch nicht-aktiven und aktiven ILM durchgeführt in denen jeweils der Einfluss der experimentellen Parameter auf die Selektivität, Permeabilität und das Verhältnis der Propen/Propan-Absorption der ILM analysiert werden.

Einrichtungen

  • Lehrstuhl für Chemische Verfahrenstechnik und Institut für Verfahrenstechnik [416110]

Identifikationsnummern