Hydrogen recovery and utilization from water splitting processes

Alsayegh, Sari; Weßling, Matthias (Thesis advisor); Favre, Eric (Thesis advisor)

Aachen (2018)
Doktorarbeit

Kurzfassung

Der Einsatz von erneuerbarer Energie ist entscheidend um den gesteigerten Energiebedarf zu decken und gleichzeitig den globalen CO2 Ausstoß zu minimieren. Sonnenenergie kann neben der direkten Erzeugung von Elektrizität auch für die Produktion von H2 durch das photokatalytische Aufspalten von Wasser genutzt werden. In diesem Prozess entsteht ein explosives H2 sowie ein O2 Gemisch. Um die Entzündung zu verhindern, werden Inertgase eingesetzt, wodurch das Gemisch nicht in dem Entflammbarkeitsbereich liegt. Ziel der Arbeit ist die Identifizierung membranbasierter Prozesse, die das in einem photokatalytischen Prozess gewonnene H2 anreichern unter Gewährleistung von Sicherheits- und Entflammbarkeitsgrenzen. Zwei Inertgase (CO2, N2) zur Unterdrückung der Entflammbarkeit werden untersucht. Detaillierte Informationen zu der Entflammbarkeit von H2 mit diesen beiden Inertgasen und Bereiche der sicheren Betriebsbedingungen werden beschrieben. Um den Membranprozess effizienter und realistischer zu gestalten, wurde eine globale Optimierung des gesamten Prozesses mit kommerziell erhältlichen Membranmaterialien durchgeführt. Um hohe Ausbeuten und Reinheiten unter gleichzeitiger Einhaltung der Entflammbarkeitsgrenzen zu generieren, wurden unterschiedliche Verschaltungsschemen der Membraneinheiten evaluiert. Die Ergebnisse zeigen, dass CO2 durch die stärkere Unterdrückung der Entflammbarkeit Vorteile gegenüber N2 bietet. Mit CO2 können höhere H2 Reinheiten bei geringeren spezifischen Kosten und geringeren O2 Konzentrationen erzielt werden. Allerdings führt der Einsatz beider Inertgase und die damit verbundene geringere H2 Konzentration des Feeds zu höheren Aufbereitungskosten. Weitere ökonomische Studien wurden durchgeführt, um den Einfluss der Feedzusammensetzung, leistungsstärkerer Polymermembranen (nicht kommerziell) und alternative Membrankonfiguration (Spiralwickelmembran/ Hohlfasermembran) zu evaluieren. Als anfängliche Prozessdesignarbeit wurde ein erneuerbares Methanolproduktionsverfahren vorgeschlagen, um Technologien in eine komplette petrochemische Anlage zu integrieren. Ziel der Integration war es, die Gesamtprozessökonomie durch die Herstellung eines höherwertigen Produktes zu verbessern. Bei diesem Ansatz wurde H2 aus einer photokatalytischer Wasserspaltung und gespeichertes CO2 verwendet. Im Gegensatz zum vorherigen Ansatz wurde der membranbasierte Trennungsprozess optimiert, um ein 3:1 H2- und CO2-Gemisch zu erzeugen. Diese binäre Mischung wurde als Ausgangsmaterial für eine direkte CO2 -Hydrierungs-Methanolsyntheseanlage verwendet. Basierend auf einer ökonomischen Analyse ist der Break-even-Wert des mit diesem Ansatz hergestellten Methanols höher als der aktuelle Marktpreis. Allerdings ist es mit denen in der Literatur vorgeschlagenen erneuerbaren Methanolrouten vergleichbar. Eine Sensitivitätsanalyse wurde an wirtschaftlichen und energetischen Parametern durchgeführt, um ihre Auswirkungen auf die Wirtschaftlichkeit und Energieeffizienz des vorgeschlagenen Verfahrens zu zeigen. Der CO2 Marktpreis zeigt sich als der dominante Faktor für die Ökonomie des Prozesses. Der Entwurfsansatz und die entwickelten Optimierungsmodelle beschränken sich nicht auf die H2-Rückgewinnung aus der photokatalytischen Wasserspaltung. Andere Gastrennungsanwendungen, die Entflammbarkeitseinschränkungen beinhalten, sind leicht implementierbar. Daher bieten die Modelle ein starkes Werkzeug für zukünftige Arbeiten.

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