Ion transport through microgel-modified membrane surfaces

Roghmans, Florian Georg; Wessling, Matthias (Thesis advisor); Lammertink, Rob G. H. (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2020, 2021)
Doktorarbeit

Kurzfassung

In membran-basierten Trennprozessen treten die limitierenden Einflüsse auf den Ionentransporthauptsächlich in den Grenzschichten zwischen Membran und Lösung auf. Somit ist die Oberflächenmodifikation von Membranen ein probates und effektives Mittel um die Leistung der Membranen zu verbessern. Die vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit der Verbesserung des Ionentransports durch zwei unterschiedliche Membranarten mittels Beschichtung mit Mikrogelen. Das Potential von Mikrogelen den Ionentransport in Entsalzungsprozessen zu beeinflussen ist neu und bisher unerforscht. In dieser Arbeit werden, zum einen, Kationenaustauschermembranen zur Verwendung in der Elektrodialyse modifiziert. Zum anderen kommen Mikrogele zum Einsatz um eine weitgehend unbekannte Membranklasse, Charge Mosaic Membranen, für neue und effiziente druck-getriebene Entsalzungsprozesse zu erzeugen. Homogene Monolagen positiv geladener Mikrogele wurden zur Verbesserung der monovalenten Ionenselektivität auf Kationenaustauschermembranen aufgetragen. Wegen des selektiven Transports von monovalenten Ionen zeigen diese Membranen ein besonderes Polarisationsverhalten: Hohe Stromdichten führen nicht zu einer Ionenverarmung in der Membran-Lösung Grenzschicht, wie direkt-numerische Simulationen zeigten. Aus diesem Grund bildeten die Membranen Strom-Spannungskurven keine Plateau Regionen aus. Elektrochemische Impedanzspektroskopie deckte einen erheblichen Einfluss von der Ladung der Modifikationsschicht auf das dielektrische verhaltenden Systems auf, womit eine Analyse der monovalenten Ionen Selektivität und des konkurrierenden Stofftransports zwischen mono- und divalenten Ionen ermöglicht wird. Auf Kationenaustauschermembranen gedruckte Mikrogel Gitterpunkte bewirkten einedrastische Erhöhung des Stofftransports in Elektrodialyse Prozessen. Direkt-numerische Simulationen sowie experimentelle Untersuchungen ergaben, dass sowohl die Gitterstruktur und die Oberflächenladung als auch die Mikrogelverteilung innerhalb der Punkte die Entstehung der Elektrokonvektion intensivieren und beschleunigen, wodurch zusätzlich die limitierende Grenzstromdichte angehoben wird. Charge Mosaic Membranen wurden mittels Beschichtung einer ungeladenen und porösen Supportmembran mit zwitterionischen Mikrogelen erzeugt. Diese Membranen wiesen eine gesteigerte Permeation von Ionen auf, was auf das elektrische Feld zurückzuführen ist, welches sich zwischen den unterschiedlich geladenen Bereichen ausbildet. Zudem wurde ein, im Vergleich zum Wassertransport, präferierter Ionentransfer durch die experimentelle Ermittlung von negativen Rückhalten ermittelt. Alle untersuchten Oberflächenmodifikationen induzierten einen gesteigerten Ionentransport, sowohl in elektrisch- als auch druckgetriebenen Membranprozessen. Die grundlegenden Mechanismen, durch die die Mikrogele den Stofftransport verbessern, wurden experimentell und simulativ identifiziert und detailliert analysiert. Diese Arbeit zeigt, dass Mikrogele das Potential dazu haben, Entsalzungsprozesse zu revolutionieren.

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