Multi-scale analysis of liquid-based pretreatment in lignocellulosic biorefineries

  • Multiskalen-Analyse von flüssigkeitsbasierter Vorbehandlung in Lignocellulose-Bioraffinerien

Marks, Caroline; Mitsos, Alexander (Thesis advisor); Hallett, Jason (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021, 2022)
Buch, Doktorarbeit

In: Aachener Verfahrenstechnik series AVT.SVT - Process systems engineering 21 (2022)
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Kurzfassung

Zur Reduktion von CO2-Emissionen können erdölbasierte Produkte alternativ aus erneuerbaren Kohlenstoffquellen wie lignocellulosehaltiger Biomasse hergestellt werden. Die stoffliche Umwandlung der kompositartig vernetzten Biomasse erfordert eine Vorbehandlung, oft gefolgt von enzymatischer Hydrolyse zur Abspaltung von Zuckern für weitere Prozessschritte. Die Vorbehandlungsmechanismen sind jedoch unvollständig verstanden, vor allem die Rolle der unterschiedlichen zur Vorbehandlung eingesetzten Mischungen aus Lösemitteln und Ionen. In dieser Arbeit wird die Biomassevorbehandlung auf mehreren Skalen untersucht: von der molekularen Ebene in Form von Interaktionen zwischen Komponenten in Vorbehandlungslösungen bis zur Prozessebene mit dem Einfluss der Zuckerausbeute auf die Biokraftstoffproduktion. Kombiniert mit enzymatischer Hydrolyse erzielt die ionische Flüssigkeit 1-Ethyl-3-methylimidazolium Acetat (EMIMAc) eine effektive Vorbehandlung und Desintegration von Buchenholz. Allerdings sinkt die Zuckerausbeute mit steigendem Wassergehalt in EMIMAc. Molekulare Interaktionen zwischen EMIMAc und Wasser werden in dieser Arbeit mit Niederfeld-NMR-Spektroskopie und deuterierten Lösemitteln charakterisiert. Der beobachtete Wasserstoff-Deuterium-Austausch wird modellgestützt ausgewertet um die zugrundeliegenden Kinetiken zu bestimmen. Änderungen der Austauschkinetiken deuten darauf hin, dass Ionennetzwerke bis zu einem EMIMAc-Stoffmengenanteil von 0,3 stark assoziiert bleiben. Damit leistet diese Untersuchung einen ersten Beitrag, um den Effekt von Wasser in EMIMAc-Gemischen zu verstehen. Wie EMIMAc kann die essigsäurebasierte Acetosolv-Vorbehandlung Buchenholz effektiv desintegrieren, allerdings mit geringeren Zuckerausbeuten. Die Experimente dieser Arbeit zeigen, dass Phänomene wie der neu definierte Desintegrationsgrad und die durch Vorbehandlung aus dem Holz entfernte Fraktion sowohl untereinander abhängig sind, als auch durch Art und Konzentration des Katalysators in der Vorbehandlungslösung bestimmt werden. Weiterhin korrelieren Desintegration und entfernte Fraktion mit der Zusammensetzung der vorbehandelten Biomasse. Anders als in EMIMAc ermöglicht Wasser in Acetosolvlösungen Desintegration und Delignifikation. Um den Einfluss von Vorbehandlung und Hydrolyse auf den Vergleich von Prozesspfaden zur Produktion von zwei Biokraftstoffen zu bewerten, werden Kohlenstoffverlust und Kraftstoffkosten mithilfe der Reaktionsnetzwerkflussanalyse geschätzt. Die Analyse von variierenden Biomassezusammensetzungen gemeinsam mit vorbehandlungsspezifischer Fraktionierung der Biomasse und Zuckerausbeuten zeigt, dass Kraftstoffkosten reziprok mit Kohlenstoffverlust korrelieren und, dass unter einem Massenanteil Zucker aus Holz von 0,4 die Kraftstoffkosten stark ansteigen. Somit bezeichnet dieser Wert die Mindestzuckerausbeute für machbare Biomassevorbehandlung.

Einrichtungen

  • Lehrstuhl für Systemverfahrenstechnik [416710]

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