Optimal process design for direct olivine carbonation

• Optimaler Prozessentwurf zur direkten Karbonisierung von Olivin

Bremen, Andreas Michael; Mitsos, Alexander (Thesis advisor); Bardow, André (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022, 2023)
Buch, Doktorarbeit

In: Aachener Verfahrenstechnik Series AVT.SVT - Process Systems Engineering 28 (2022)
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022

Kurzfassung

Der Einsatz von Karbonisierungsprodukten als Zementersatz kann die Treibhausgasemissionen der Zementindustrie verringern. Die Transition zu emissionsarmem Zement erfordert jedoch eine wettbewerbsfähige Zementproduktion. Diese Arbeit liefert einen strukturierten Lösungsansatz zu dieser Fragestellung durch Modellierung und Optimierung eines direkten Karbonisierungsprozesses zur Produktion eines Zementgemischs unter Berücksichtigung der europäischen Zementnorm. Die Neuheit dieser Arbeit liegt im "bottom-up"-Ansatz der Modellierung, die verschiedene Detailebenen vom Reaktionssystem bis zur Szenarioebene für die Zielfunktionen in der Optimierungsformulierung umfasst. Der erste Schritt ist die Entwicklung eines mechanistischen Rohrreaktormodells, bestehend aus drei Teilaufgaben: (1) Modellierung dynamischer wässriger Elektrolytsysteme unter Einhaltung des chemischen Gleichgewichts, (2) Entwicklung eines dynamischen Reaktionsmodells mit relevanten mechanistischen Effekten, und (3) die Erweiterung des dynamischen Modells in ein stationäres Rohrreaktormodell. Für die Modellierung instationärer wässriger Elektrolytsysteme verfolgen wir einen gleichungsorientierten Ansatz, Bilanzgleichungen in Form von Reaktionsinvarianten zu schreiben und das eingebettete Problem der freien Gibbs-Energie-Minimierung durch eine Reformulierung der Karush-Kuhn-Tucker-Bedingungen zu ersetzen, um ein System aus differential-algebraischen Gleichungen zu erhalten. Wir stellen dafür das open-source Modelica-Paket ElectrolyteMedia für die Modellierung instationärer wässriger Elektrolytsysteme unter Berücksichtigung des chemischen Gleichgewichts in Kombination mit detaillierten thermodynamischen Modellgleichungen zur Verfügung. Das mechanistische Modell des Reaktionssystems berücksichtigt sowohl Gleichgewichtsreaktionen als auch kinetisch begrenzte Reaktionen. Daher verwenden wir einen gleichungsorientierten Ansatz zur Beschreibung des chemischen Gleichgewichts der Gas- und Flüssigphase und formulieren oberflächenkontrollierte Reaktionen zwischen Feststoffen und Flüssigphase. Wir berücksichtigen die Partikelgrößenverteilung der Rohmaterial- und Produktphasen, indem wir Populationsbilanzen aufstellen, die die Keimbildung und das Wachstum der Partikel beschreiben. Anschließend transformieren wir das dynamische Reaktionssystem in ein stationäres Rohrreaktormodell, um die Effekte entlang der axialen Richtung des Reaktors zu beschreiben. Anschließend entwickeln wir ein großtechnisches Prozessdesign, das aus Vorbehandlungs-, Reaktions- und Trennschritten besteht. Wir binden das Rohrreaktormodell in den Reaktionsschritt ein und legen die Vorbehandlung so aus, dass sie die erforderlichen Spezifikationen für die Reaktorfeed erfüllt. Die Auslegung der Trennsequenz geschieht auf Grundlage der Produktanforderungen an ein CEM II-Zementgemischs aus Ordinary Portland Cement und Karbonisierungsprodukt. Zuletzt optimieren wir den Prozessentwurf durch Minimierung der Produktionskosten und des CO2-Fußabdrucks des Zementgemischs. Wir finden Pareto-optimale Betriebsbedingungen für ein heutiges und ein zukünftiges Szenario und zeigen damit, dass die Kosten der Karbonisierung in der Zementindustrie in Zukunft wettbewerbsfähig sein können und gleichzeitig die Treibhausgasemissionen um bis zu 54% reduziert werden können.

Einrichtungen

• Lehrstuhl für Systemverfahrenstechnik [416710]